百は、スマートフォンアプリ『アイドリッシュセブン』の登場人物で、同世代の声優さんが皆お父さん役や世代の違うキャラクターを演じている中、保志総一朗がアイドルの一員として演じ、歌い、イベントにも出ている役なので、若い世代からも多くの支持を集めています。

フェイト・ラインゴッドは、ゲーム『スターオーシャン Till the End of Time』（スターオーシャン3）に登場するキャラクターで、同作の主人公です。性格は真面目で頑固で融通が利かない、「普通の人間」だったフェイトが、物語が進むに連れ自身の真実、世界の真実を知って行きます。

双葉大我とは、『スタミュ』のキャラクターで、スタミュは、青春ドタバタミュージカルアニメということでストーリーパートとミュージカルパートがありますが、アンシエントというチームで、同級生として、子安さん森川さん置鮎さんと一緒に歌唱しています。

ブレラ・スターンとは、『マクロスF』の登場人物です。ギャラクシーのサイバネティクス技術により身体の大部分をインプラント化（人工化）したサイボーグの兵士サイバーグラントであり、専用のVF-27を易々と乗りこなしています。

光司陽太は、「ACTORS」シリーズの登場人物です。性格は朗らかであまり人を疑わない。意識しなくても人に好かれるタイプで、元気で明るい彼の取り巻く個性豊かな人物との関係も非常に面白いと人気です。

アルヴィスは、『MAR-メルヘヴン』に登場するキャラクターです。クールな性格の内に秘めた闘志、境遇故の戸惑いや不安定さ、段々と仲間へ見せる信頼と優しさなど、保志総一朗はどのシーンでも完璧に彼を演じています。

草薙桂は、「おねがい☆ティーチャー」に登場キャラクターです。意識不明になり成長が止まる「停滞」という名前の病気にかかっています。キャラクターと一体となったかのように聞こえる保志総一朗の声が話題になりました。

廣瀬櫂とは、Amebaのソーシャルゲーム『ボーイフレンド(仮)』に登場する人物です。思い込んだら突っ走る！ポジティブで好奇心旺盛なキャラクターを保志総一朗が絶妙な演技で表現しています。

大門大とは、アニメ「デジモンセイバーズ」の主人公です。デジモンシリーズ初めての中学生で、大門大の男気を抜群の演技力で保志総一朗が演じて人気を博しました。

リゾットとは、漫画『コロッケ!』に登場する人物です。グランシェフ王国の王子で、カラスミに国を乗っ取られたため、王国を取り返すためにバンカーになりました。とにかくクールでかっこいいと人気です。

風鳥院花月は、『GetBackers-奪還屋-』のキャラクターです。彼の女性的な雰囲気や体つきは、「風鳥院流宗家」を受け継ぐ為の徹底した教育によるものです。風鳥院流絃術には女体の持つ娟(しなやか)さが必要不可欠な為、幼い頃から舞を踊り、琴を奏で、振り袖も着こなしてきました。保志総一朗は中性的な声も出せることを証明したキャラクターでもあります。

「死銃」とは、『ソードアート・オンライン』に登場するキャラクターで、ガンゲイル・オンライン(GGO)で起きた「銃撃されたプレイヤーが現実でも死に至る」事件の犯人です。

祗王夕月は、『裏切りは僕の名前を知っている』の主人公です。時折触れた人の感情を読んでしまう能力を持ち、それによって随分苦しんだこともありましたが、真っ直ぐに成長するまでの過程を保志総一朗が見事に演じています。

桜井智樹とは、漫画『そらのおとしもの』の主人公で、空美町に住む中学生で、いわゆる「普段はスケベだが、いざとなれば頼れる」タイプの主人公です。変態ぽくてギャグスタイルなのに、突然クールシリアスになる桜井智樹を保志総一朗がうまく表現しています。

日渡星司とはとは「きらりん☆レボリューション」の登場人物です。宙人とは対照的に穏和な性格ですが、きらり同様天然ボケであり、きらりも呆れるほどのボケをかます事も多いキャラです。

鷺原左京は、剣が君の登場人物にして攻略対象の一人です。ある人物への復讐のために江戸へと出てきた人物で、基本的には礼儀正しくしっかりしているが敵には容赦ない一面も、保志総一朗が絶妙な演技で表現しています。

小烏丸は、刀剣乱舞の登場人物で、人ならざるもの感の強い細身の美少年で、その名の通り烏の翼を思わせる特徴的な髪型をしています。公式設定画集『刀剣乱舞絢爛図録』2巻で髪を下ろした姿が小さく描かれており、一番長いところは尻にまで届きそうなほどでした。